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作者:創(chuàng)始人 日期:2024-12-25 人氣:5341

重要的固體酸堿催化劑

堿土金屬氧化物中的MgO、CaO和SrO2是典型的固體堿催化劑。AlCl3、FeCl3是典型的固體L酸催化劑。Al2O3有多種不同的晶型變體。作為催化劑來說,很重要的是γ-Al2O3和η-Al2O3兩種,二者都系有缺陷的尖晶石結構。比較穩(wěn)定的是無水的α-Al2O3,它是O=離子的六方很緊密堆砌體,Al3+離子占據(jù)正八面位的2/3。各種變型的Al2O3在1470℃以上熔化,一般都轉變?yōu)棣?Al2O3。

復合氧化物SiO2-Al2O3,TiO2占主要組分的TiO2-SiO2的和SiO2占主要組分的SiO2-TiO2都是酸性催化劑。ZnO-SiO2無論誰為主要組分都不具有酸性。Al2O3系列二元氧化物中,用得較廣泛的是MoO3/Al2O3,加氫脫硫和加氫脫氮催化劑,就是用Co或者Ni改性的Al2O3-MoO3二元硫化物體系。Co-MoO3/Al2O3或Ni-MoO3/Al2O3在Al2O3中原來只有L酸位,將MoO3引入形成了B酸位,Co或Ni的引入是阻止L酸位的形成,中等強度的L酸位在B酸位共存時有利于加氫脫硫的活性。L酸位和B酸位共存,有時是協(xié)同效應;有時L酸位在B酸位鄰近的存在,主要是增強B酸位強度,因此也就增加了它的催化活性。有的反應雖不為酸所催化,但酸的存在會影響反應的選擇性和速率。

γ-Al2O3表面有強酸部位和弱酸部位;強酸位是催化異構化反應的活性部位,弱酸位是是催化脫水反應的活性部位。固體酸催化劑表面上存在一種以上的活性部位,是它們的選擇性特性所在。一般涉及C-C鍵斷裂的反應,如催化裂化、骨架異構、烷基轉移和歧化反應,都要求強酸中心;涉及C-H鍵斷裂的反應如氫轉移、水合、環(huán)化、烷基化等,都需要弱酸中心。

均相酸堿催化反應機理和速率方程

酸堿催化一般經(jīng)過離子型的中間化合物,即經(jīng)過正碳離子或負碳離子進行的。

如,AlCl3(L酸)作用下的苯與鹵代烴的反應(弗-克反應),AlCl3是路易斯酸,接受電子對產(chǎn)生正碳離子,在酸催化中包含了催化劑分子把質子轉移給反應物。因此催化劑的效率常與催化劑的酸強度有關。在酸催化時,酸失去質子的趨勢可用它的離解常數(shù)來衡量所以酸催化常數(shù)應與酸的離解常數(shù)成比例。對于堿催化的反應,堿催化常數(shù)應與堿的離解常數(shù)成比例。以廣義酸催化作用為例,一般機理是:反應物S先與廣義酸HA作用,生成質子化物SH+,然后質子轉移,得到產(chǎn)物P,并產(chǎn)生一個新質子,SH++H2O P+HO

其速率方程,由于質子化物是一個活潑的中間體,可用穩(wěn)態(tài)處理法,由于是稀溶液,可作為定值。進一步考慮廣義酸HA的解離平衡,HA+H2O=H3O++A-(6.1.6)

KHA為解離平衡常數(shù)。代入式(6.1.5)得這就是所得的速率方程,可以區(qū)別兩種極端的情況:

若k2>>k-1cA-,即k2cH+>>k-1KHAcHA(6.1.8),中間物反應極快。反應由步驟1控制,速率正比于廣義酸的濃度,是所謂廣義酸催化。

若k2<<><k-1ca-<>,中間物反應極慢,反應由步驟2控制,速率正比于氫離濃度,是所謂氫離子催化。在一定pH下為一級反應,蔗糖在稀酸溶液中水解即為例。


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