表面重構高效全水解

合理構建非晶異質界面可以有效提高析氫反應(HER)和析氧反應(OER)的活性和穩(wěn)定性。本文采用氧化法制備了RuO2/Co3O4 (RCO)非晶異質界面。非常佳RCO-10的HER過電位為57和231?mV, OER過電位為10?mA?cm?2。實驗表征和密度泛函理論(DFT)結果表明，優(yōu)化后的電子結構和表面重構使RCO-10具有優(yōu)異的催化活性。DFT結果表明，電子通過非晶異質界面從RuO2向Co3O4轉移，實現(xiàn)了電子再分配，使d帶中心向上移動，優(yōu)化了氫反應中間體的吸附自由能。此外，重構的Ru/Co(OH)2在HER過程中具有較低的氫吸附自由能，從而提高了HER活性。在OER過程中重構的RuO2/CoOOH具有較低的基元反應能壘(O*→*OOH)，提高了OER活性。此外，RCO-10只需要1.50?V來驅動10?mA?cm?2，并在200?h內(nèi)保持穩(wěn)定以進行全水解。同時，RCO-10在0.5?M NaCl的堿性溶液中表現(xiàn)出48?h的穩(wěn)定性。非晶異質界面可能為高效穩(wěn)定催化劑的設計帶來新的突破。

綜上所述，本文提出了一種制備具有非晶異質界面的RuO2/Co3O4 (RCO)催化劑的簡易氧化方法。與具有晶-晶異質界面的催化劑不同，這種獨特的非晶異質界面具有更靈活的電子結構和豐富的缺陷，可以顯著優(yōu)化催化劑的電催化性能。因此，與其他催化劑相比，非常佳RCO-10具有過電位低、析氫反應(HER)和析氧反應(OER)穩(wěn)定性高的特點。RCO-10只需要1.50?V來驅動10?mA?cm?2進行全水解。這種優(yōu)異的催化性能歸功于優(yōu)化的電子結構和表面重構。這項工作為制備其他具有非晶異質界面的高性能過渡金屬氧化物催化劑提供了一種有希望的策略，用于高效的整體水分解。

原子級界面催化劑是指那些在催化反應中，活性組分在界面處以原子尺度分散或作用的催化劑。這種催化劑的設計和利用，主要目的是化催化劑的活性，提高催化效率，降低反應活化能，從而實現(xiàn)更高效、更環(huán)保的化學反應過程。

在原子級界面催化劑中，活性組分通常以單個原子或極小團簇的形式存在于催化劑的表面或界面處。這種高度的分散性使得催化劑具有極高的原子利用率，可以極大地提高催化活性。同時，原子級界面催化劑的設計還可以調控催化劑的電子結構和表面性質，從而優(yōu)化催化性能。

原子級界面催化劑的制備通常需要借助先進的納米技術和表面科學手段，如原子層沉積（ALD）、分子束外延（MBE）等。這些技術可以精確控制催化劑的組成、結構和形貌，從而實現(xiàn)原子尺度的設計和調控。

原子級界面催化劑在能源轉換和存儲、環(huán)境治理、有機合成等領域具有廣泛的應用前景。例如，在燃料電池和電解水產(chǎn)氫領域，原子級界面催化劑可以提高氫氣的生成速率和效率，降低能耗和成本；在環(huán)境治理方面，原子級界面催化劑可以用于高效降解有機污染物和催化轉化溫室氣體等。

總的來說，原子級界面催化劑是一種高效、環(huán)保的新型催化劑，具有廣闊的應用前景和重要的科學價值。隨著納米技術和表面科學的不斷發(fā)展，原子級界面催化劑的設計和制備將會更加精確和高效，為實現(xiàn)綠色、可持續(xù)的化學工業(yè)發(fā)展提供有力支持（來源公眾號：納米結構材料）。